Dividir el conjunto en cubos de porcentajes desiguales

No sé, si entendí esto correctamente...

En primer lugar, parece haber un error bastante obvio aquí:

    WHEN t.bucket > 60 AND t.bucket <=90 THEN 'NULL'

¿No debería ser esto:

    WHEN t.bucket >90 THEN 'NULL'

La función NTILE distribuirá sus conjuntos en cubos bastante uniformes. Verifique mi salida y descubra cómo se comporta esto en los casos de esquina. Sugiero usar un porcentaje calculado por fila como aquí:

WITH tally
(vals, bucket)
AS
(
    SELECT
         DATEADD(DAY, - ROW_NUMBER() OVER (ORDER BY (SELECT NULL)), GETDATE())
        ,NTILE(100) OVER (ORDER BY (SELECT NULL))
    FROM
    (
        VALUES (0), (0), (0), (0), (0), (0), (0), (0), (0)) AS a(n)
        CROSS JOIN (VALUES (0), (0), (0), (0), (0), (0), (0), (0), (0)) AS b(n)
        CROSS JOIN (VALUES (0), (0), (0), (0), (0), (0), (0), (0), (0)) AS c(n)
    )
SELECT *
INTO #tmpBuckets
FROM Tally;

--Uso esta #tmpBuckets-table para acercarme a su Tengo una mesa escenario

WITH Numbered AS
(
    SELECT *
          ,ROW_NUMBER() OVER(ORDER BY vals DESC) / ((SELECT COUNT(*) FROM #tmpBuckets)/100.0)  AS RunningPercentage
    FROM #tmpBuckets
)
,ComputeBuckets AS
(
    SELECT
     t.*
    , CASE
        WHEN t.RunningPercentage <= 35 THEN 'a'
        WHEN t.RunningPercentage > 35 AND t.RunningPercentage <=60 THEN 'b'
        WHEN t.RunningPercentage > 60 AND t.RunningPercentage <=90 THEN 'c'
        WHEN t.RunningPercentage >90  THEN 'NULL'
    END AS ShnugoMethod
    , CASE
        WHEN t.bucket <= 35 THEN 'a'
        WHEN t.bucket > 35 AND t.RunningPercentage <=60 THEN 'b'
        WHEN t.bucket > 60 AND t.RunningPercentage <=90 THEN 'c'
        WHEN t.bucket > 90  THEN 'NULL'
    END AS ZikatoMethod
    FROM Numbered t
)
SELECT cb.*
FROM ComputeBuckets cb
ORDER BY cb.vals DESC

GO
DROP TABLE #tmpBuckets;

Creo que sabe cómo usar un cte de este tipo para actualizar la tabla de origen. De lo contrario, vuelve con otra pregunta :-)