pymongo update_one(), upsert=True sin usar operadores $

¿Miró la documentación de mongodb para updateOne ?Tienes que especificar un operador de actualización como $set :

for hostname, services in dataset[0].items():
    db.titleHardware.update_one({'hostname':hostname},
                                {'$set': {services.keys()[0]: services.values()[0]}}, 
                                upsert=True)